高級氧化技術是水處理最有效的方法之一。然而,氧化劑的持續投入,導致高級氧化法無法應用于實際水體的原位處理。利用太陽能,以水和氧氣為原料合成過氧化氫綠色氧化劑,有望推動高級氧化技術在實際水體中的應用。然而,現有的光催化合成過氧化氫方法受限于光生載流子的嚴重復合,有機電子給體的加入或氧氣的持續通入往往不可避免,極大地限制了過氧化氫的原位光催化合成。
針對這些問題,我校化學學院歐陽鋼鋒教授團隊設計合成了含有Z型異質結的新型光催化劑,通過分子間電子轉移,大幅減少了光生載流子復合,實現了環境氛圍中高效的過氧化氫光催化合成。過氧化氫產率高達114 μmol g-1 h-1,優于該領域大部分已報道的光催化劑。該反應體系無需加入電子給體或持續通氧,為高級氧化技術在實際水體中的原位應用奠定了基礎。

圖(A)以水和氧氣為原料光催化合成過氧化氫的路徑;(B)普通石墨相氮化碳和聚酞菁鋅復合催化劑在可見光激發下的分子間電子轉移路徑;(C)修飾后的石墨相氮化碳與聚酞菁鋅復合催化劑在可見光或單色光激發下的分子間電子轉移方式
同時,該工作對Z型異質結的形成機理進行了深入的研究。常見的Z型異質結是由兩個費米能級差較大的半導體復合而成,利用費米能級差形成的內建電場誘導電子定向轉移。而本工作中的Z型異質結是由兩個費米能級較少的半導體組成,通過提高低費米能級半導體的光響應性,在兩個費米能級差較少的半導體中構建Z型異質結。該工作為設計Z型異質結提供了新思路
上述研究成果發表在國際知名綜合期刊《美國科學院院刊》(Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America,,簡稱PNAS),論文題目為“Highly Efficient Photosynthesis of Hydrogen Peroxide in Ambient Conditions”。我校化學學院博士后葉宇昕為論文第一作者,歐陽鋼鋒教授為通訊作者。
上述研究工作得到了國家自然科學基金重點項目、廣東省重點研發項目、廣東省基金面上項目和中央高校基礎研究經費等項目的資助。同時也得到了中山大學測試中心精準服務的大力支持。