單層過渡金屬硫化物是一種只有幾個(gè)原子厚度但具備卓越光電性質(zhì)的半導(dǎo)體材料。將兩層過渡金屬硫化物上下堆疊時(shí)，層間的微小相對轉(zhuǎn)角可導(dǎo)致長周期干涉條紋的出現(xiàn)，即“摩爾超晶格”，見圖1(a)。作為凝聚態(tài)物理和量子光學(xué)領(lǐng)域近期興起的研究平臺，摩爾超晶格體系在探索新物理和新應(yīng)用上具有廣泛前景。雙層過渡金屬硫化物系統(tǒng)的光學(xué)性質(zhì)由同時(shí)攜帶靜電偶極矩和光學(xué)偶極矩的層間激子主導(dǎo)，即位于不同層中的電子和空穴通過庫侖吸引形成的類似于氫原子的束縛態(tài)。靜電偶極矩使得層間激子可以被外電場操控，同時(shí)導(dǎo)致了層間激子之間的長程偶極-偶極相互作用；而光學(xué)偶極矩使得層間激子可以與光子相互轉(zhuǎn)換，通過探測放出的光子可以知道激子的信息。雙層過渡金屬硫化物中的層間激子系統(tǒng)因此在光電應(yīng)用和具有光操控性的量子多體模擬領(lǐng)域受到密切關(guān)注。

近日，我校物理與天文學(xué)院俞弘毅教授與香港大學(xué)姚望教授合作，在理論上提出了如何通過雙層過渡金屬硫化物發(fā)光性質(zhì)上的變化來靈敏地探測激子的行為。

圖1 (a) 兩層之間的微小轉(zhuǎn)角導(dǎo)致的長周期干涉條紋（摩爾超晶格）示意圖。(b) 不考慮偶極-偶極相互作用時(shí)，被束縛在勢能最低點(diǎn)的層間激子發(fā)光放出的光子具有圓偏振屬性。(c) 層間激子之間的偶極-偶極相互作用使得其位置偏離勢能最低點(diǎn)，該位移使得激子放出的光子帶有線偏振。

考慮由兩層相同的過渡金屬硫化物堆疊組成的同質(zhì)結(jié)系統(tǒng)，當(dāng)兩層之間有一個(gè)接近0度的相對轉(zhuǎn)角時(shí)，能量最低的激子會(huì)被束縛在摩爾超原胞勢能最低的特殊位置處，見圖1(b)。這些局域激子攜帶垂直平面的靜電偶極矩，從而組成一個(gè)具有較強(qiáng)偶極-偶極相互作用的激子超晶格。理論分析指出，該系統(tǒng)中存在一種反常發(fā)光的量子現(xiàn)象：電偶極相互作用導(dǎo)致的1埃數(shù)量級的微小位移會(huì)導(dǎo)致激子發(fā)光效率的急劇增加，并且將放出光子的偏振性質(zhì)由圓偏振變成線偏振（見圖1(c)），其中光子線偏振的方向與位移矢量的方向一一對應(yīng)。這樣的反常發(fā)光可作為摩爾超晶格中激子所處量子態(tài)的光學(xué)探測手段，也可用于探測外界的大分子偶極場。此外，激發(fā)或湮滅一個(gè)激子可以改變電偶極勢場，從而改變周圍其余激子的發(fā)光效率和偏振性質(zhì)，導(dǎo)致一種新穎的非線性光學(xué)效應(yīng)。這些發(fā)現(xiàn)說明，雙層過渡金屬硫化物中的激子是一種全新的可用于探索多體物理和量子光學(xué)應(yīng)用的系統(tǒng)。

該成果以“Luminescence Anomaly of Dipolar Valley Excitons in Homobilayer Semiconductor Moiré Superlattices”為題發(fā)表于美國物理學(xué)會(huì)旗下的Physical Review X期刊，我校物理與天文學(xué)院俞弘毅教授為第一作者，俞弘毅教授與香港大學(xué)姚望教授為共同通訊作者。研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省科技局和香港裘槎基金會(huì)的資助。

論文鏈接：https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.11.021042